Mögliche Verwendung von Trockenpulver von Vossia cuspidata (Roxb.) Griff. Rhizome und Blätter in der Methylenblau-Farbstoffsanierung

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 11073 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Phytoremediation ist ein vielversprechendes, kostengünstiges und umweltfreundliches Verfahren zur Abwasserbehandlung. Hierin werden die trockenen Biomassen von Vossia cuspidata (Roxb.) Griff. Blätter (PL) und Rhizome einschließlich Luftstämmen (PR) wurden verwendet, um Methylenblau-Farbstoffe (MB) wirksam zu beseitigen. Interessanterweise waren die Adsorptionsaufnahme- und Entfernungseffizienz von MB durch PR höher als die von PL; über 97 bzw. 91 % in 35 bzw. 25 Minuten für 0,1 bzw. 0,4 g/L MB. Die MB-Diffusion innerhalb der PL und PR war unbedeutend und die Adsorptionskinetik wurde hauptsächlich durch die Oberflächen-MB-Adsorbens-Wechselwirkung gesteuert, wie durch das kinetische Modell pseudo-zweiter Ordnung konsistent bestätigt wurde. Darüber hinaus nahm die Adsorption mit der Pflanzendosierung schnell zu, wobei eine starke Abhängigkeit von der anfänglichen MB-Konzentration bestand. Darüber hinaus war der Einfluss der Schüttelgeschwindigkeit auf die Adsorption gering, aber die Temperatur spielte eine entscheidende Rolle, wobei die höchsten Wirkungsgrade bei 30 und 40 °C bei PL (91,9 %) bzw. PR (93,3 %) verzeichnet wurden. Die besten Entfernungseffizienzen wurden mit PR bei pH 6 erreicht, mit PL jedoch bei pH 8. Die Temkin-Isotherme konnte die experimentellen Daten perfekt simulieren (R2 > 0,97); Dies deutet auf eine lineare Abnahme der Adsorptionswärme von MB mit der Pflanzenbedeckung hin.

Laut dem Weltwasserentwicklungsbericht der Vereinten Nationen aus dem Jahr 2020 sind rund 4 Milliarden Menschen mindestens einen Monat im Jahr von schwerer physischer Wasserknappheit betroffen1,2. Es wird erwartet, dass diese Zahl mit dem Bevölkerungswachstum rasch ansteigt und im Jahr 2050 bis zu 10,2 Milliarden Menschen erreichen wird3. Einer anderen Schätzung der Ernährungs- und Landwirtschaftsorganisation (FAO) der Vereinten Nationen zufolge leben 3,2 Milliarden Menschen in landwirtschaftlich genutzten Gebieten mit hoher bis sehr hoher Bewirtschaftung Wasserknappheit oder -knappheit, von denen 1,2 Milliarden Menschen – etwa ein Sechstel der Weltbevölkerung – in landwirtschaftlich genutzten Gebieten leben, in denen die Wasserversorgung stark eingeschränkt ist4. Daher sollten verschiedene Pläne zur Sanierung des Abwassers, insbesondere aus Kläranlagen, vorgeschlagen werden. Umweltverschmutzung durch Farbstoffe ist ein globales Problem, das für eine gesunde Umwelt mehr Aufmerksamkeit erfordert. Die Verschmutzung mit Farbstoffen hat gefährliche Auswirkungen auf alle lebenden Organismen und kann je nach Ökosystem die Photosynthese und die Nahrungsketten zusätzlich beeinträchtigen5. Typischerweise sind Farbstoffe äußerst giftig und krebserregend und weisen einen anhaltenden natürlichen Abbau auf6. Leider werden diese Schadstoffe in beträchtlichen Mengen in verschiedenen Textil-, Kosmetik-, Lebensmittel-, Pharma-, Papier- und Lederindustrieaktivitäten verwendet. Die weltweite jährliche Produktion von Farbstoffen beträgt mehr als 700.000 Tonnen. Etwa 2 % davon werden direkt aus Produktionsanlagen in die Abwässer eingeleitet, und etwa 10 % der Farbstoffe gehen im gesamten Prozess der Färbereiindustrie verloren7,8,9,10. Der Eintrag dieser Farbstoffe in das Ökosystem führt zu unerwünschten Umweltbelastungen11,12,13,14.

Methylenblau (MB, auch bekannt als Methylthioniniumchlorid) ist einer der am häufigsten in der Färbereiindustrie eingesetzten Stoffe. Das Vorhandensein dieses Farbstoffs führt bereits in geringen Konzentrationen zu einer unerwünschten Verfärbung des aquatischen Ökosystems. Die Entfernung von (MB) mithilfe einiger natürlicher Rohstoffe wie Reisschalen, Haaren und Guavensamen wurde von mehreren Gruppen untersucht15,16. Allerdings ist der Umgang mit diesem Schadstoff immer noch ein wachsendes Problem, das die Entwicklung neuer Technologien erfordert und Bedenken hinsichtlich der ökologischen Aufwertung weckt17. Unter den neueren Methoden zur Entfärbung von farbstoffhaltigen Abwässern schien die Entfernung durch Adsorption an spezifischen Adsorbentien aus ökologischer Sicht sehr vielversprechend18. Trotz der großen Vielfalt an Sorptionsmitteln in der Literatur scheint Biomasse aus landwirtschaftlichen Abfällen oder Pflanzenrückständen für die Adsorption neu auftretender anorganischer Schwermetalle und organischer Farbstoffe äußerst attraktiv zu sein19. Im Allgemeinen ist Biomasse ein kostengünstiges, umweltfreundliches und erneuerbares Biosorbens mit hohem Kohlenstoff- und Zellulosegehalt und vielfältiger Funktionalität20. Diese Diversität ist an Biomasse gewöhnt, da mehrere oberflächenfunktionelle Gruppen –OH, –C=O und –COOH vorhanden sind, die eine hohe Adsorptionstendenz für Adsorbate in großem Umfang bewirken21,22. Die Rolle der Aktivierung von Biosorbentien und ihre Anwendungen zur Abwasserreinigung von Schwermetallen und Farbstoffen wurden kürzlich untersucht2,19.

Im Allgemeinen wurden bei der Phytoremediation, bei der Biomasse aus Pflanzenresten zur Sanierung kontaminierter Industrieströme verwendet wird, dieselben Prinzipien und mechanistischen Adsorptionsschritte angewendet. Dabei handelte es sich um eine Kaskade gleichzeitiger Ereignisse, bei denen die Schadstoffmoleküle durch Migration, Diffusion und/oder Konvektion von der Massenlösung zur Grenzfläche transportiert wurden, bevor sie an der Feststoff/H2O-Grenzfläche adsorbiert wurden23. Eine strukturelle Modifikation des Adsorbats an der Grenzfläche zwischen Feststoff und H2O oder innerhalb der Poren des Adsorbens für eine bessere Packung mit lateralen Wechselwirkungen von Adsorbatmolekülen ist möglich23. In natürlichen Ökosystemen sollte zusätzlich die Adsorptionskonkurrenz zwischen Molekülen unterschiedlicher Natur und Molekulargewicht berücksichtigt werden24. Abschließend sollte außerdem auf die Oberflächenwechselwirkung (ob physikalisch oder chemisch) des Adsorbats an der Adsorbensoberfläche und die mögliche Desorption eingegangen werden. Jeder dieser Schritte kann die Kinetik des Adsorptionsprozesses bestimmen, und dementsprechend wurden mehrere Kinetikmodelle und Adsorptionsisothermen entwickelt25,26,27,28.

Es wurden zahlreiche Studien zur Nutzung von Pflanzen und ihrer Biomasse bei der Sanierung kontaminierter Umwelten durchgeführt29,30,31,32,33,34. Mehr als 400 Pflanzen, darunter viele Hydrophyten, wurden als potenzielle Phytoremediatoren eingestuft35,36,37,38. Beispielsweise gelang es den Blättern von Neolamarckia cadamba, MB-Farbstoff zu beseitigen und die Gesamtmenge an gelösten Feststoffen (~ 27 %), die Leitfähigkeit (~ 21 %), die Härte (~ 89 %) und den chemischen Sauerstoffbedarf (~ 66 %) des Abwassers deutlich zu senken Gürtel des Yamuna-Flusses in Allahabad, Uttar Pradesh, Indien39. Alternativ dazu gelang es der Wasserpflanze Azolla pinnata als Biosorbens, den MB-Farbstoff (25 mg/l) aus kontaminierten Abwasserströmen innerhalb von 48 Stunden und 40 Minuten zu entfärben.

Vossia cuspidata (Roxb.) Griff. (Familie Poaceae) ist ein langlebiges Makrophytengras, das in Südostasien und im tropischen Afrika weit verbreitet ist.41 Die natürliche Vegetation des Nils in Ägypten ist aufgrund seiner jüngsten Invasion der aquatischen Umwelt drastisch zurückgegangen42. In Ägypten wurde V. cuspidata auf seine Fähigkeit untersucht, Schwermetalle aus verschmutzten Wasserkanälen zu phytostabilisieren43,44,45,46. Sie berichteten, dass diese Art erhebliche Mengen an Cd-, Cu-, Mn-, Pb-, Ni-, Co- und Zn-Ionen in ihren Wurzeln ansammeln kann. Allerdings liegen unseres Wissens keine Daten über die Verwendung trockener Biomasse von V. cuspidata bei der Phytoremediation industrieller MB-Farbstoffe vor. Ziel dieser Studie ist es daher, die mögliche Verwendung der trockenen Biomasse von V. cuspidata bei der Phytoremediation von textilen MB-Farbstoffen zu untersuchen. Die Entfernung des MB-Farbstoffs wurde zur Markierung der Adsorptionseffizienz und -kapazität der Biomasse der Blätter und Stängel der V. cuspidata-Pflanze, einschließlich der unterirdischen Rhizome und Luftstämme, eingesetzt.

Die Pflanzenmaterialien wurden aus den natürlichen Lebensräumen von V. cuspidata entlang des Nils in Kairo, Ägypten, gesammelt. Pflanzenproben wurden ins Labor transportiert und in Rhizome, Luftstämme und Blätter aufgeteilt. Wir bezeichnen die Rhizome und Stängel der V. cuspidata-Pflanze als PR und die Pflanzenblätter als PL. Nach der Trennung wurden alle Organe mehrmals unter fließendem Leitungswasser gewaschen, um die Pflanze von Schmutz und Staub zu befreien, und dann mit destilliertem Wasser gewaschen. Die Bestandteile jedes Pflanzenorgans wurden zunächst an der Luft getrocknet, anschließend 72 Stunden lang bei 60 °C im Ofen getrocknet, um eine konstante Masse zu erreichen, und schließlich in einem Achatmörser zu einem feinen Pulver gemahlen und durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 0,2 mm gesiebt. Die trockene Biomasse von PL und PR wurde als Adsorptionsmittel für die MB-Farbstoffsanierung verwendet. Die funktionellen Gruppen des Adsorbens wurden durch Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR, Modell Bomen/MB102, ABB Company, Schweiz) charakterisiert. Die Oberflächenmorphologie der V. cuspidata wurde mittels Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FE-SEM, Quanta FEG250) bewertet.

Um die Fähigkeit der trockenen Biomasse der ausgewählten Organe von V. cuspidata zu testen, den MB-Farbstoff zu beseitigen, wurden mehrere Tests durchgeführt, einschließlich der Auswirkung von Kontaktzeit, anfänglicher Adsorbatkonzentration und Adsorbensmasse, Temperatur, pH-Wert und Schüttelgeschwindigkeit. Während der Adsorptionsstudien wurde die Entfernungseffizienz von MB auf PL und PR unter Verwendung von Gleichung berechnet. (1)47:

Dabei ist \({C}_{e}\) (mg/L) die endgültige (Gleichgewichts-)MB-Farbstoffkonzentration (Adsorbat) und \({C}_{0}\) (mg/L) der anfängliche MB Farbstoffkonzentration in der Hauptlösung. Alle Adsorptionsmessungen wurden dreimal wiederholt, bevor die Kurvenanpassung getestet, der Standardfehler berechnet und die statistische Analyse durchgeführt wurde.

1 g trockene Biomasse von PL oder PR wurde mit 100 ml einer 0,1, 0,2, 0,3 und 0,4 g/L MB-Lösung gemischt. Jede Lösung wurde durch drei Wiederholungen dargestellt, um eine Verringerung des Schadstoffvolumens zu vermeiden. Die Lösungen wurden bei Raumtemperatur und natürlichem pH-Wert gehalten. Überstandsproben von 10 ml wurden alle 5 Minuten entnommen und zentrifugiert. Anschließend wurde der verbleibende Farbstoff bei 664 nm mit einem Spektrophotometer (PerkinElmer Lamda 25 UV/VIS-Spektrophotometer) analysiert. Die MB-Farbstoffabsorption bei derselben Wellenlänge wurde kalibriert.

Um die Adsorptionskinetik zu verdeutlichen, wird die Menge (mg) an MB-Farbstoff, die zu einem bestimmten Zeitpunkt (\({q}_{t}\)) und im Gleichgewicht (\({q}_{e}) von der trockenen Pflanzenbiomasse adsorbiert wird, ermittelt. \)) wurden nach Gl. berechnet. (2) bzw. (3)48:

Dabei ist \({C}_{t}\) (mg/L) die Konzentration des MB-Farbstoffs (Adsorbats) zu einem bestimmten Zeitpunkt in der Massenlösung mit einem Volumen \(V\) (L). Die Masse der PL- oder PR-Biomasse (Adsorbens) beträgt \(W\) (g).

Die kinetischen Daten der MB-Adsorption an der PL- oder PR-Biomasse wurden auf ihre Anpassung an die Intrapartikel-Diffusionsmodelle pseudo-erster Ordnung (PFO), pseudo-zweiter Ordnung (PSO) und Weber und Morris (WM) getestet48,49,50 . Nach dem PFO-Ratenmodell Gl. (4) und seine linearisierte Form Gl. (5), das von Lagergren entwickelt wurde, \({q}_{t}\) wächst exponentiell mit der Zeit, wie folgt49,51:

wobei \({k}_{1}\) (min−1) die Geschwindigkeitskonstante erster Ordnung ist.

Andererseits schlägt das PSO-Modell die folgende empirische lineare Formel Gl. (6) für \({q}_{t}\) vs. Zeit52,53:

wobei und \({k}_{2}\) (mg/g/min) die Geschwindigkeitskonstante zweiter Ordnung ist

Die anfängliche Adsorptionsrate (\(h\)) kann gemäß dem PSO-Modell wie folgt beurteilt werden (Gl. (7)52,53;

Alternativ schlug das WM-Modell eine lineare Variation von \({q}_{t}\) mit der Quadratwurzel der Zeit gemäß Gl. vor. (8)48,50:

wobei \({k}_{3}\)(mg/g/min0,5) und \(C\) (mg/g) jeweils für die Geschwindigkeits- und Korrelationskonstanten des Intrapartikel-Diffusionsmodells stehen.

Es wurden fünf verschiedene Adsorbatkonzentrationen (0,025, 0,05, 0,1, 0,2 und 0,4 g/L) MB hergestellt. In drei separaten Reaktoren wurden 100 ml jeder MB-Farbstoffkonzentration mit einer dieser drei Ladungen (1, 2 und 3 g) PL und PR gemischt. Die Lösungen wurden bis zur gewünschten Kontaktzeit bei Raumtemperatur und natürlichem pH-Wert (≈ 7) gehalten und dann analysiert.

Sechs verschiedene Ladungen (0,5, 1, 1,5, 2, 2,5 und 3 g) PL- und PR-Trockenbiomasse wurden mit 100 ml einer 0,1, 0,2, 0,3 und 0,4 g/L MB-Lösung gemischt und die Lösungen wurden bei Raumtemperatur aufbewahrt Temperatur und natürlicher pH-Wert (≈ 7). Überstandsproben von 10 ml wurden zur Analyse zum optimalen Kontaktzeitpunkt für jedes Pflanzenmaterial entnommen.

Kolben mit 100 ml einer 0,1 g/l MB-Lösung wurden in ein Wasserbad gestellt, um ihre Temperatur anzupassen, bevor sie mit 1, 2 oder 3 g jedes Pflanzenmaterials vermischt wurden. Die Lösungen wurden dann bei sieben verschiedenen Temperaturen (20, 25, 30, 35, 40, 45 und 50 °C) und natürlichem pH-Wert (≈ 7) in einem Wasserbad inkubiert. Zum optimalen Kontaktzeitpunkt wurden 10 ml Überstand zur Analyse entnommen.

100 ml einer 0,1 g/l MB-Lösung wurden mit 1, 2 und 3 g jedes Pflanzenmaterials bei fünf verschiedenen pH-Konzentrationen (Wasserstoffionen) (6, 6,5, 7, 7,5 bzw. 8) behandelt. Die getesteten Lösungen wurden vor dem Mischen mit dem Adsorbens unter Verwendung von 0,1 M NaOH- und 0,1 M HCl-Lösungen auf den gewünschten pH-Wert eingestellt. Die Gemische wurden vor der Analyse auf die Gleichgewichtskontaktzeit belassen.

Vier Adsorptionsmodelle; Es wurden nämlich die Freundlich-, Langmuir-, Temkin- und Dubinin-Radushkevich-Isothermen (D–R) verwendet. Das Freundlich-Modell, das sich mit der Adsorption an heterogenen Oberflächen befasst, ging von der folgenden Beziehung aus Gl. (9) zwischen \({q}_{e}\) und \({C}_{e}\)54,55,56:

Dabei ist \({k}_{F}\) die Adsorptionskapazität (L/mg) und n eine empirische Konstante, die auf die relative Verteilung von Energie und Heterogenität an der Adsorbatoberfläche schließen lässt54. Für 1/n-Werte zwischen 0,1 < 1/n < 1 ist der Adsorptionsprozess günstig54.

Andererseits ging die Langmuir-Isotherme, die perfekt für die Adsorption einer Adsorbat-Monoschicht auf der Oberfläche des Adsorbens passte, von der Gleichmäßigkeit des Adsorbens aus, die die Äquivalenz der Adsorptionsstellen gewährleistet57. Es wird auch die Adsorption des Adsorbats an einer endlichen Anzahl identischer aktiver Stellen des Adsorbens mit demselben Adsorptionsmechanismus angenommen. Die Wechselwirkung der adsorbierten Moleküle untereinander, unabhängig von der Oberflächenbedeckung, ist ebenfalls verboten58,59,60. Mathematisch wird das Langmuir-Adsorptionsisothermenmodell durch Gleichung dargestellt. (10):

wobei \({q}_{m}\) (mg/g) die maximale Adsorptionskapazität und \({K}_{L}\) (L/mg) die Langmuir-Gleichgewichtskonstante ist, die mit der Energie zusammenhängt der Adsorption61.

Das Temkin-Modell wird jedoch in der folgenden Formel ausgedrückt: Gl. (11); Berücksichtigung der möglichen indirekten Adsorbat/Adsorbens-Wechselwirkungen48,56,62:

Dabei sind \(b\) (J/mol) und \(A\) (L/g) die Temkin-Konstanten, R die Gaskonstante (8,31 J/mol/K) und T (K) die absolute Temperatur.

Schließlich wird die D-R-Isotherme, die die Ungleichmäßigkeit der Oberfläche bei der Aufnahme verschiedener Adsorptionsmodi berücksichtigt und perfekt für den Porenfüllmechanismus passt, in den folgenden Gleichungen ausgedrückt. (12)–(14)56,63,64:

wobei \(\varepsilon\) das Polanyi-Potenzial und \(\beta\) (mol2/kJ2) die D-R-Konstante oder der Aktivitätskoeffizient ist, der direkt in die durchschnittliche Adsorptionsenergie \(E\) umgewandelt werden kann, ( kJ/mol).

100 ml einer 0,1 g/L MB-Lösung wurden mit (1, 2 und 3 g) jedes Pflanzenmaterials unter Verwendung von fünf verschiedenen Schüttelgeschwindigkeiten (100, 150, 200, 250 bzw. 300 U/min) gemischt. Die Lösungen wurden auf den Schüttlern bei Raumtemperatur und natürlichem pH-Wert (≈7) bis zur optimalen Kontaktzeit für jedes Pflanzenmaterial aufbewahrt und dann zur Analyse weitergeleitet.

Ethische Genehmigung: In dieser Studie wurden Pflanzenmaterialien gesammelt und gemäß den nationalen Vorschriften verwendet. Die Nutzung dieser Arten zu Versuchszwecken bedarf keiner besonderen Genehmigung. Alle Methoden unserer Studie entsprechen den relevanten institutionellen, nationalen und internationalen Richtlinien und Gesetzen. Die Pflanze wurde laut Boulos31 vom letzten Autor identifiziert und eine Gutschein-ID (8105) für die Pflanze wurde im Herbarium der Universität Helwan hinterlegt.

Frühere chemische Analysen bestätigten und schätzten den Gehalt an Na, K, N, Mg, P, Ca, Ether, Rohfasern, Proteinen, Asche und Kohlenhydraten mit saisonalen Schwankungen in den oberirdischen Blättern und Stängeln sowie in den unterirdischen Wurzeln und Rhizomen Vossia cuspidata65. Abbildung 1A und B zeigen das FTIR der PL- und PR-Biomassen vor „unberührt“ und nach der Beladung mit dem MB-Farbstoff. Wie in Abb. 1 zu sehen ist, wiesen die pflanzlichen Rohstoffe Hauptpeaks bei 3417, 2924, 1646 und 1050 cm−1 für PL (Abb. 1A) und bei 3424, 2925, 1639 und 1054 cm−1 für PR auf ( Abb. 1B). Weitere kleinere Peaks traten bei 1728, 1646, 1518, 1428, 1381, 1250, 1158, 902, 598, 467 und 429 cm−1 für PL (Abb. 1A) sowie bei 1721, 1513, 1426, 1254, 1157 auf. und 605 cm−1 für PR (Abb. 1B). Die Beladung der PL- und PR-Biomassen mit MB führte zu offensichtlichen Verschiebungen der Peakpositionen (Abb. 1A, B), die aufgrund ihrer Wechselwirkung mit dem MB-Farbstoff sicherlich mit Modulationen der Schwingungsenergiestruktur von PL und PR korrelieren können.

FTIR-Spektren von V. cuspidata-Blättern, PL (A) und Rhizom-, PR- (B) Pulver vor und nach der MB-Beladung.

Die Morphologie der V. cuspidata-Biomasse vor und nach der Beladung mit MB wurde untersucht. Abbildung 2A–D zeigt die Oberflächen-FE-SEM-Bilder von PL (Abb. 2A, C) und PR (Abb. 2B, D) vor und nach dem Einweichen in MB-kontaminierter Lösung. Wie in Abb. 2A, C deutlich zu sehen ist, wies der PL an der Oberfläche intensive Mikrohohlräume mit poröser Textur auf, die für den porenfüllenden Adsorptionsmechanismus günstig sind. Andererseits erschien die PR-Biomasse als agglomerierte röhrenförmige Bündel. Nach der Beladung mit MB (Abb. 2C, D) schien die PL- und PR-Oberfläche teilweise mit weißen Ablagerungen bedeckt zu sein.

FE-SEM-Bilder der V. cuspidata-Blätter (A,C) und des Rhizoms (B,D) vor (A,B) und nach (C,D) der Beladung mit MB-kontaminierter Lösung.

Die experimentellen Daten für die MB-Adsorption durch die PL- und PR-Trockenbiomasse wurden in die PFO-Gl. eingepasst. (4) und (5), PSO-Gl. (6) und WM-Gl. (8) Kinetikmodelle (Abb. 3A–D, Tabellen 1, 2). Der Regressionskoeffizient R2 wurde als Anpassungsindex zugewiesen, um die Eignung der verschiedenen Modelle für die Adsorptionsdaten zu bewerten. Es zeigte sich, dass die Adsorption von MB sowohl an PL- als auch an PR-Pulvern sehr schnell erfolgte, da \({q}_{t}\) mit der Zeit halbexponentiell zunahm und innerhalb der ersten Minuten (ca. 5 Minuten) in die Sättigung überging. der Adsorption (Abb. 3A). Die Gleichgewichtsadsorptionsaufnahme \({q}_{e}\) von PR (14,50 mg/g) war höher als die von PL (10,54 mg/g). Nach 5-minütigem Kontakt mit MB zeigte 1 g PR-Pulver eine Entfernung von 89 bzw. 85 %, wenn es mit 0,1 g/L bzw. 0,4 g/L MB behandelt wurde. Andererseits erreichte das PL-Pulver bei Behandlung mit den gleichen Konzentrationen eine Entfernungseffizienz von 91 bzw. 64 %. Eine Verlängerung der Kontaktzeit führte zu einer langsameren Entfernungsrate. Die Entfernungseffizienz von MB auf PR-Pulver stieg bei denselben oben genannten Lösungen auf 97 bzw. 91 % bei 35 bzw. 25 Minuten. Bei PL-Pulver wurde jedoch nach 40 Minuten eine Entfernung von 94 bzw. 76 % verzeichnet, wenn es mit den gleichen Konzentrationen behandelt wurde. Während die Adsorptionsdaten für das PFO-Kinetikmodell (Abb. 3A) angemessen schienen, konnten sie in ihrer linearen Form (Gl.) nicht perfekt erfüllt werden. (5). Dies wurde für die Adsorptionsdaten von MB auf PL und PR bestätigt (Abb. 3B). Andererseits schien das PSO-Kinetikmodell (Abb. 3C) besser geeignet zu sein, die Adsorptionsdaten von MB sowohl an PL als auch an PR anzupassen (R2 ≈ 1). Das WM-Intrapartikel-Diffusionsmodell (Abb. 3D) schnitt nicht so gut ab wie das PSO-Modell, war aber mit R2 = 0,79 besser als das PFO-Modell. Dies verringert die Bedeutung der MB-Diffusion innerhalb der PL und PR und widmet die Adsorptionskinetik hauptsächlich der Oberflächen-MB-Adsorbens-Wechselwirkung. Interessanterweise sagte das PSO-Modell voraus, dass die MB-Mengen, die im Gleichgewicht an PL und PR haften würden, bei etwa 10,63 bzw. 15,02 mg/g liegen würden, wenn die anfängliche MB-Konzentration 0,1 g/L betrug, was genau mit der Norm übereinstimmte die entsprechenden experimentellen Daten, \({q}_{e,exp}\), (10,63 mg/g für PL und 15,19 mg/g für PR). Die Steigung und der Achsenabschnitt von Abb. 3C wurden zur Bestimmung der Geschwindigkeitskonstanten verwendet, die 0,47 und 0,07 mg/g/min betrugen (Tabelle 2). Folglich wurden die Adsorptionsraten \(h\) von 52,66 und 15,78 mg/g/min für die Adsorption von MB an PL bzw. PR zugewiesen.

(A) Einfluss der Kontaktzeit auf die Adsorptionskapazität von 0,1 g/L MB (natürlicher pH-Wert) auf 1 g PL (blaue Kreise) und PR (rote Quadrate). Die lineare Anpassung der experimentellen Daten erfolgte mithilfe der kinetischen Modelle PFO (B), PSO (C) und WM (D).

Der Einfluss der Pflanzendosis auf die Adsorptionsaufnahme und -effizienz ist in Abb. 4 dargestellt. Es ist offensichtlich, dass die MB-Adsorption mit der Pflanzendosis schnell zunahm, da mehr Adsorptionsstellen für die MB-Entfernung zur Verfügung standen. Interessanterweise induzierte 0,5 g PR-Pulver ca. 76 bzw. 73 % Entfernungseffizienz bei Behandlung mit 0,1 g/L bzw. 0,4 g/L MB-haltiger Lösung. Andererseits verzeichnete die gleiche Masse an PL-Pulver eine Entfernungseffizienz von 75 bzw. 70 % für die gleichen Lösungen. Für die Adsorption von MB an PL bzw. PR konnten bei höheren Dosen Pflanzenpulver Adsorptionseffizienzen von bis zu 92,8 bzw. 92,5 % nachgewiesen werden. Dennoch war der Einfluss der Pflanzenmasse auf die Adsorptionskapazität und Effizienz von MB im Bereich von 1 g/100 ml (10 g/L) bis 2 g/100 ml (20 g/L) PL- und PR-Biomasse gering , jeweils. Diese Ergebnisse führten uns zu der Annahme, dass 10 g/L PL und PR die optimale Dosierung seien, wobei wir gleichzeitig versuchten, die Variablen einzuschränken.

Einfluss pflanzlicher Trockenbiomasse auf die Adsorptionskapazität (blaue Farbe) und die Entfernungseffizienz (rote Farbe) von 0,1 g/L MB (natürlicher pH-Wert) auf PL (Kreise) und PR (Quadrate).

Die Untersuchung analysierte weiterhin die Rolle der anfänglichen Adsorbatkonzentration, wobei mehrere MB-Proben mit Konzentrationen von 0,025 bis 0,400 g/L getestet wurden, während die optimale Adsorbentosis von 10 g/L beibehalten wurde. Aus industrieller Sicht ist diese Analyse aufgrund des Vorhandenseins von MB in unterschiedlichen Konzentrationen in den Industrieströmen äußerst wichtig. Im Allgemeinen war die Entfernungstendenz von Pflanzenmaterialien höher, wenn sie mit verdünnter MB-Lösung behandelt wurden. Diese Fähigkeit nahm mit steigender Adsorbatkonzentration ab, aber die tatsächliche Menge an adsorbiertem Schadstoff pro Masseneinheit Adsorbens nahm mit steigenden Adsorbatkonzentrationen in der Testlösung zu. Wie in Abb. 5 gezeigt, zeigte eine Probe mit 0,025 g/L MB eine Entfernungseffizienz von 94 bzw. 92 %, wenn sie mit 1 g PR- bzw. PL-Pulver behandelt wurde, während die gleiche Konzentration bei Behandlung mit 3 g einer Entfernung von 98 % entsprach beides pflanzliche Materialien. Andererseits erreichte eine Probe mit 4 g/l MB eine Entfernungseffizienz von bis zu 89 bzw. 87 %, wenn sie mit 1 g behandelt wurde, und 96 bzw. 98 %, wenn sie mit 3 g PR- bzw. PL-Pulver behandelt wurde.

Einfluss der Anfangskonzentration des Adsorbats (MB) auf die Adsorptionskapazität (blaue Farbe) und die Entfernungseffizienz (rote Farbe) auf 10 g/L PL (Kreise) und PR (Quadrate) bei natürlichem pH-Wert.

Abbildung 5 zeigt einen linearen Anstieg der Gleichgewichtsadsorptionsaufnahme von MB bei einer MB-Konzentration von bis zu 0,2 g/L mit einem geringfügigen Unterschied zwischen PR und PL. Diese lineare Beziehung setzte sich bis zu 0,4 g/L MB fort, jedoch mit geringeren Steigungen. Die MB-Entfernungseffizienz hingegen hing weitgehend von der anfänglichen MB-Konzentration ab, und die höchsten Effizienzen (bis zu 97 bzw. 95 % für PL und PR) wurden für mittlere Konzentrationen (von 0,05 bis 0,2 g/L MB) berichtet ). Es ist erwähnenswert, dass der Anstieg der MB-Konzentration auf 0,4 g/L nicht mit einem parallelen und äquivalenten Anstieg der Adsorptionsaufnahme verbunden war und daher die Entfernungseffizienz deutlich abnahm.

Vier Adsorptionsmodelle – Freundlich-, Langmuir-, Temkin- und DR-Isothermen – wurden verwendet, um die Wechselwirkung von MB-Farbstoff an der Oberfläche der PL- und PR-Biomasse zu simulieren und deren maximale Adsorptionskapazitäten für die Entfernung von MB-Farbstoff zu bestimmen.

Abbildung 6A zeigt die \({q}_{e}\)- und \({C}_{e}\)-Korrelation gemäß dem Freundlich-Modell Gl. (9) und wertet die Konstanten \({k}_{F}\), n und 1/n für die Adsorption von MB-Farbstoff auf der PL- und PR-Biomasse bei Raumtemperatur aus. Die R2-Werte beider Diagramme in Abb. 6A lagen unter 0,85, was auf eine schlechte Anpassung der experimentellen Daten gemäß der Freundlich-Isotherme hindeutet (Tabelle 3). Die Werte von \({k}_{F}\), n und 1/n betrugen 1,70, 1,53 bzw. 0,65 für PL und 1,99, 1,30 bzw. 0,77 für PR-Biomasse. Es wird beobachtet, dass der 1/n-Wert niedrig war (< 1), während der \({k}_{F}\)-Wert für die Adsorption von MB auf dem PR hoch war.

Anpassung der experimentellen Adsorptionsdaten von MB gemäß den (A) Freundlich-, (B) Langmuir-, (C) Temkin- und (D) D-R-Adsorptionsisothermen unter Verwendung von 10 g/L PL (blaue Kreise) und PR (rote Quadrate) bei natürlichem pH-Wert.

Um andererseits die Anwendbarkeit des Langmuir-Modells auf die experimentellen Daten zu untersuchen, wurde Abb. 6B für \(\frac{{C}_{e}}{{q}_{e}}\) vs. \( {C}_{e}\) (Gl. 10). Es ist interessant festzustellen, dass die Adsorption von MB an PL und PR mit Regressionsfaktoren (R2) verbunden war, die höher waren als diejenigen, die für das Freundlich-Modell gefunden wurden (siehe Tabelle 3). Die maximalen Monoschicht-Adsorptionskapazitäten \({q}_{m}\) für die MB-Adsorption auf PL und PR betrugen 35,7 und 212,9 mg/g, während \({K}_{L}\) 0,0329 und 0,0279 betrug L/mg bzw. Nach dem Langmuir-Modell wird die Adsorptionsmöglichkeit für unterschiedliche Adsorbatkonzentrationen durch den Trennfaktor (RL) beurteilt, der ein dimensionsloser Parameter ist, wie in Gleichung (1) dargestellt. (15)57.

Für \({R}_{L}>1\) ist die Adsorption ungünstig, für \({R}_{L}=1\) ist die Adsorption linear, für \({0

Das Temkin-Modell Gl. (11) wurde als nächstes angewendet, um die Korrelation zwischen \({q}_{e}\) und \({C}_{e}\) zu testen, wie in Abb. 6C gezeigt. Es zeigt sich, dass mit diesem Modell die beste Korrelation für die experimentellen Daten erzielt wurde, wie durch den R2-Wert (> 0,97) angezeigt (Tabelle 3). Für die Adsorption von MB-Farbstoff auf PL und PR wurden die Temkin-Konstanten \(b\) zu 333,18 und 279,52 J/mol berechnet, während die Konstanten \(A\) 0,461 bzw. 0,587 L/g betrugen (Abb. 6C).

Abschließend wurden die experimentellen Daten auf Anpassung gemäß der D-R-Isotherme (Gl. 12–14) getestet. Eine einfache Darstellung von \(ln{q}_{e}\) vs. \({\varepsilon }^{2}\) (Abb. 6D) könnte \(\beta\) und \({q}_ {m}\) aus der Steigung bzw. dem Achsenabschnitt (Tabelle 3). Eine Substitution in Gl. (14) könnte \(E\) auswerten. Für die Modellierung der Adsorptionsdaten von MB-Farbstoff auf PL und PR gemäß diesem Modell wurden Regressionsfaktoren von mehr als 0,92 erhalten. Für die Adsorption des MB-Farbstoffs auf PL und PR wurden \({q}_{m}\) mit 19,78 bzw. 24,67 mg/g berechnet, während \(E\) 0,31 bzw. 0,38 kJ/mol betrug (Abb . 6D). Die Ergebnisse zeigten, dass das Modell einen höheren \({q}_{m}\) für PR als für PL für die Entfernung von MB-Farbstoff erwartete, was mit den experimentellen Daten übereinstimmt. Basierend auf den niedrigen E-Werten wurde außerdem festgestellt, dass Physisorptionsmechanismen für die Entfernung von MB sowohl aus der PL- als auch der PR-Trockenbiomasse verantwortlich waren.

In der vorliegenden Studie zeigte der Einfluss der Schüttelgeschwindigkeit einen geringen Einfluss auf die Adsorption von Schadstoffen auf PR- und PL-Pulvern. Wenn die Schüttelgeschwindigkeit von 100 auf 300 U/min erhöht wurde, erreichte 1 g PR-Pulver eine Entfernungseffizienz von bis zu 96 %, und 3 g des gleichen Pflanzenmaterials erreichten eine Effizienz von bis zu 98 %. Außerdem zeigte das PL-Pulver unter den gleichen Bedingungen eine Entfernungseffizienz von etwa 92 bzw. 98 %. Die Ergebnisse zum Einfluss der Schüttelgeschwindigkeit zwischen 100 und 300 U/min auf die Adsorptionskapazität und die Entfernungseffizienz von 0,1 g/L MB bei Verwendung von 10 g/L sind in (Abb. 7) dargestellt. Die Optimierung des Adsorptionsprozesses bei 150 U/min ergab eine Adsorptionskapazität von 9,34 mg/g und einen Wirkungsgrad von 93,4 % in PL. Andererseits wurden 200 U/min mit einer Adsorptionskapazität von 9,68 mg/g und einem Wirkungsgrad von 96,8 % für PR optimiert. Es bleibt noch zu visualisieren, dass die Adsorption in einem reversiblen Modus (Adsorption/Desorption) abläuft. Beschleunigte Schüttelgeschwindigkeiten können unterschiedliche Auswirkungen auf die Geschwindigkeit des Adsorptions- und Desorptionsprozesses haben. Mechanisch können hohe Schüttelraten die physikalischen Anziehungskräfte zwischen Sorbat und Sorbens überwinden, wodurch die Rückkehr des MB-Farbstoffs zurück in die Lösung verbessert und die Adsorptionsaufnahme verringert wird. Das ist im Wesentlichen das, was bei Schüttelgeschwindigkeiten über 150 bzw. 200 U/min in PL und PR beobachtet wurde. Die höhere Toleranz der MB-PR-Bindung gegenüber einer Dissoziation (Desorption) früh bei 150 U/min wurde jedoch wahrscheinlich durch die höhere Adsorptionsenergie von MB an PR (0,38 kJ/mol) als die von PL (0,31 kJ/mol) verursacht.

Einfluss der Schüttelgeschwindigkeit auf die Adsorptionskapazität (blaue Farbe) und Entfernungseffizienz (rote Farbe) von 0,1 g/L MB bei Verwendung von 10 g/L PL (Kreise) und PR (Quadrate) bei natürlichem pH-Wert.

Abbildung 8 zeigte, dass die Gleichgewichtsadsorptionsaufnahme von MB-Farbstoff auf PL von 20 auf 30 °C leicht anstieg, dann bis 40 °C annähernd konstant blieb und dann stetig auf 50 °C abnahm. Der Trend der MB-Farbstoffadsorption auf PR verlief etwas anders, da die Gleichgewichtsadsorptionsaufnahme direkt von 20 auf 33 °C abnahm, bei 40 °C wieder anstieg und dann bis 50 °C weiter abnahm. Die Entfernungseffizienzen veränderten sich nicht im gleichen Ausmaß wie die Adsorptionsaufnahme und die höchsten Effizienzen wurden bei 30 und 40 °C bei PL (91,9 %) bzw. PR (93,3 %) verzeichnet. Die geringfügige Variation der Adsorptionswärme von MB auf PL und PR sowie die geometrischen Unterschiede zwischen PL und PR könnten der Grund für das beobachtete Verhalten sein.

Einfluss der Temperatur auf die Adsorptionskapazität (blaue Farbe) und die Entfernungseffizienz (rote Farbe) von 0,1 g/L MB bei Verwendung von 10 g/L PL (Kreise) und PR (Quadrate) bei natürlichem pH-Wert.

Der Einfluss des pH-Werts (6–8) auf den Adsorptionsprozess des MB-Farbstoffs war recht schwierig (Abb. 9). Dies gilt sowohl für PL als auch für PR und zeigt, dass dieser pH-Bereich – nahe der Neutralität – nahezu zu äußerst ähnlichen Aufnahme- und Wirkungsgraden führt. Die Entfernungseffizienzen (94 % bei Verwendung von 1,0 g und 98 % bei Verwendung von 3,0 g PR-Pulver) wurden im leicht sauren Medium (pH 6) verbessert. Andererseits zeigte das PL-Pulver im leicht basischen Medium (pH 8) die besten Entfernungseffizienzen (93 % bzw. 98 % bei gleichen Gewichten).

Einfluss des pH-Werts auf die Adsorptionskapazität (blaue Farbe) und Entfernungseffizienz (rote Farbe) von 0,1 g/L MB unter Verwendung von 10 g/L PL (Kreise) und PR (Quadrate) bei natürlichem pH-Wert.

Wir sind die ersten, die über die Funktionsgruppenanalyse der PL- und PR-Biomasse von Vossia cuspidata berichten. Die großen breiten Peaks bei 3417 und 3424 cm−1 für PL bzw. PR gehören größtenteils zur –NH/–OH-überlappten Streckschwingung, wie sie in ähnlichen Anlagen häufig zugeordnet wird66,67,68. Die anderen Hauptpeaks bei 2924, 1646 und 1050 cm−1 für PL (Abb. 1A) und bei 2925, 1639 und 1054 cm−1 für PR (Abb. 1B) können sich wahrscheinlich auf die (C–H) beziehen. asymmetrische Streckung, überlappende C=N-Streckung und N-H-Biegung sowie C-O-C- und C-N-überlappende Streckung68,69,70,71. Andererseits wurden die kleineren Absorptionspeaks von PL (Abb. 1A) der C=O-Streckschwingung von Aldehyd (1728 cm−1), der C=C-Streckschwingung von Imin/Oxim (1646 cm−1) und der N-Streckschwingung zugeordnet. O-Streckung (1518 cm−1), C=C-Seitenringstreckung (1428 cm−1), –CH2- oder –CH3-Streckung (1381 cm–1), –C–N-Streckung (1250 cm–1), –C– O-Streckung von tertiärem Alkohol (1158 cm-1), C=C-Biegung (902 cm-1), C-H-Biegung (598 cm-1), Si-O-Si-Streckung (467 cm-1) und Si- O-Streckung (429 cm−1) bzw. 68,72,73,74. Andererseits wurden die kleineren Peaks der PR-Biomasse (Abb. 1B) ähnlich der C=O-Streckung von Aldehyd (1721 cm−1), der NO-Streckung (1513 cm−1) und dem C=C-Seitenring zugeordnet Streckung (1426 cm-1), –C-N-Streckung (1254 cm-1), –C-O-Streckung von tertiärem Alkohol (1157 cm-1), C-H-Biegung (605 cm-1)68,72. Die Beladung der PL-Biomasse mit MB-Farbstoff führte im Gegensatz zur PR-Biomasse nicht zu großen Verschiebungen der Peakpositionen. Es ist erwähnenswert, dass das FTIR-Spektrum des MB-Farbstoffs selbst sehr ähnliche Absorptionen wie die meisten unbeladenen PL und PR68 zeigte. Weitere chemische Analysen sind erforderlich, um die Art der Wechselwirkung zwischen MB-Farbstoff und PL- und PR-Biomassen zu verstehen.

Die Oberflächenmorphologie (Abb. 2) der V. cuspidata-Biomasse (PL und PR) erschien porös und mit verteilten Mikrohohlräumen gebündelt, was eine günstige Struktur für den porenfüllenden Adsorptionsmechanismus darstellt. Das Parenchym und Aerenchym sowie die Xylemgefäße in beiden Pflanzenmaterialien zeigten eine unregelmäßige poröse Morphologie an der Pflanzenoberfläche. Die weißen Trümmer, die nach dem Beladen der PL- und PR-Oberfläche mit MB entstanden sind (Abb. 2C, D), können wahrscheinlich zu MB zurückkehren.

In dieser Studie wurde die Eignung des PSO-Kinetikmodells für die Anpassung der Adsorption von MB-Farbstoff an das trockene Pulver von V. cuspidata bestätigt. Das gleiche Modell wurde zuvor für die Adsorption organischer Farbstoffe durch pflanzliche Trockenbiomassen empfohlen18,75,76. Die Gleichgewichtsadsorptionsaufnahmen \({q}_{e}\) von PR und PL betrugen 14,50 und 10,54 mg/g. Während bei den PR- und PL-Pulvern (1 g/100 ml) nach 35 bzw. 40 Minuten Entfernungseffizienzen von 97 bzw. 94 % für MB erreicht wurden. Diese Werte gehören zu den höchsten gemeldeten Werten für MB aus mit Wasser kontaminierten Strömen (Tabelle 4)77,78,79,80,81,82,83,84,85,86,87,88,89,90,91,92, 93,94,95.

Die schnelle Adsorptionsrate einer Chemikalie kann auf das Vorhandensein einer beträchtlichen Anzahl unbesetzter Adsorptionsstellen auf der Oberfläche des Adsorptionsmittels zurückzuführen sein96. Das Vorhandensein von MB in Kontakt mit dem Pulver des Rhizoms und der Blätter von V. cuspidata führt zu einer plötzlichen Ansammlung von Farbstoff auf der Oberfläche des Adsorbens. Mit der Zeit werden diese Stellen von MB besetzt, was eine abstoßende Kraft zwischen den Farbstoffmolekülen auf der Adsorptionsmitteloberfläche erzeugen kann, wie von Mahmoodi et al.97 berichtet. Bei höheren Farbstoffkonzentrationen ist die Anzahl der Farbstoffmoleküle, die um die verfügbaren Plätze auf der Oberfläche des Adsorptionsmittels konkurrieren, groß, was möglicherweise die schnellere Gleichgewichtszeit erklärt. Diese schnelle Adsorptionszeit wird bei der Anwendung dieser Technologie empfohlen und ist äußerst wünschenswert. Bei Verwendung von Aktivkohle aus Ficus carica-Holz und modifizierten Eichenrückständen wurde die Gleichgewichtskontaktzeit von MB in 90 bzw. 120 Minuten erreicht98,99. Es wurde beobachtet, dass die Gleichgewichtszeiten für die MB-Entfernung auf V. cuspidata kürzer waren, was auf bessere Adsorptionsmaterialien hinweist.

Die Untersuchung der im Adsorptionsprozess verwendeten Adsorbensdosis ist ein entscheidender Faktor, da sie die Gleichgewichtsbedingungen zwischen Adsorbens und Schadstoffen im Reaktionssystem bestimmt, die zur Bewertung des ökologischen Kosten-Nutzen-Verhältnisses bei der Behandlung verschmutzter Lebensräume verwendet werden können100. Eine Erhöhung der Adsorptionsmitteldosis führt zu einer Vergrößerung der Kontaktoberfläche mit viel mehr aktiven Stellen für die Bindung mit MB. Viele Faktoren können zur höheren Entfernungskapazität beitragen, einschließlich der Verfügbarkeit gelöster Stoffe, elektrostatischer Wechselwirkungen, Interferenzen zwischen Bindungsstellen und geringerer Vermischung bei hohen Biomassedichten101. Die Ergebnisse der vorliegenden Studie stimmten mit denen von Esmaeili und Foroutan102 überein.

Bei konstanter Adsorptionsmitteldosis zeigten V. cuspidata-Pulver unterschiedliche Entfernungsraten, wenn sie mit unterschiedlichen Farbstoffkonzentrationen behandelt wurden. Dieses Phänomen hängt stark mit Diffusionsbeschränkungen zusammen. Wenn die MB-Konzentration niedrig ist, ist das Verhältnis von MB zur Anzahl der verfügbaren aktiven Adsorptionsstellen gering, was zu einer geringen Adsorptionsaufnahme führt, da der Massentransfer von MB von der wässrigen zur PL- und PR-Oberfläche erfolgt. Andererseits können höhere anfängliche MB-Konzentrationen die Diffusionsbeschränkungen überwinden und höhere MB-Flüsse zur Pflanzenoberfläche unterstützen, wodurch die Adsorptionsaufnahme erhöht wird58,59,60. Bei konstantem Biomassegewicht führte eine Erhöhung der Farbstoffkonzentration (bis zu 4 g/L) zu einer leichten Abnahme der Entfernungskapazität, was auf die hohe Fähigkeit der Pflanzenbiomasse zur Adsorption an der Position des Adsorbens am Quellpunkt der Verschmutzung hinweist. Was den Adsorptionsprozess betrifft, so nahm die Menge der adsorbierten Farbstoffe mit zunehmender anfänglicher Farbstoffkonzentration zu. Der Anstieg des Konzentrationsgradienten mit steigender Farbstoff-Anfangskonzentration könnte dieses Phänomen erklären103.

Andererseits hatte das Freundlich-Adsorptionsisothermenmodell niedrige (< 1) 1/n-Werte, aber hohe \({k}_{F}\)-Werte für die Adsorption von MB an PL und PR. Kleine Zahlenwerte für 1/n (< 1) bestätigen nicht nur die günstige Adsorption von MB auf PL und PR, sondern weisen auch auf die Art der physikalischen Bindung zwischen MB und dem Adsorbens54 hin. Der höhere \({k}_{F}\) für die Adsorption von MB auf dem PR deutete auf eine entsprechend höhere Adsorptionskapazität hin. Ebenso deutete ein höherer n-Wert für die MB-Adsorption auf PL auf eine günstigere Adsorption als auf PR hin. Das Temkin-Modell zeigte im Vergleich zu anderen getesteten Modellen die beste Korrelation für die experimentellen Daten. Folglich können wir das Temkin-Modell für die Adsorption des MB-Farbstoffs an PL und PR vorschlagen. In einer früheren Untersuchung wurde das gleiche Modell (R2 = 0,95) für die Adsorption von MB an Miswak-Blättern (Salvadora persica) in einer alkalischen Lösung mit einer Adsorptionskapazität von 200 mg/g104 vorgeschlagen. Al-Ghouti und Al-Absi untersuchten die Adsorption und thermodynamische Wirkung des kationischen Farbstoffs Methylenblau auf die Biomasse von Olivensteinen auf Zellulosebasis18. Sie fanden heraus, dass die grünen Olivensteine ​​mit dem Temkin-Isothermenmodell den höchsten R2-Wert erreichten, wohingegen die schwarzen Olivensteine ​​mit dem Langmuir-Isothermenmodell den höchsten R2-Wert aufwiesen.

Die gleichen Ergebnisse wurden von Amin et al. berichtet. für die Batch-Adsorption von Kristallviolett- und Methylenblau-Farbstoffen aus einer wässrigen Lösung unter Verwendung von Eucalyptus camdulensis biochar76. Die Temkin-Isotherme passte nahezu perfekt zu den Adsorptionsdaten des MB-Farbstoffs, mit einem R2-Wert nahe eins (1,0). Diese signifikante Korrelation zeigt, dass der MB-Farbstoff auf heterogene Weise mit einer homogenen Verteilung der Bindungsenergien adsorbiert wurde.

Die Art der Adsorbens-Adsorbat-Wechselwirkung kann anhand der Daten vorhergesagt werden, die aus den in dieser Studie untersuchten Adsorptionsisothermen gewonnen wurden. Die Temkin-Konstante \(b\), die mit der Adsorptionsenergie zusammenhängt, betrug 333,18 und 279,52 J/mol für die Adsorption von MB-Farbstoff auf PL und PR. Die durchschnittliche Adsorptionsenergie \(E\) für die Adsorption von MB-Farbstoff auf PL und PR wurde aus der D-R-Isotherme auf 0,31 bzw. 0,38 kJ/mol geschätzt, was weitgehend mit der Temkin-Konstante übereinstimmte . Diese Ergebnisse stimmten mit den Werten von 1/n (0,65 bzw. 0,77 für die Adsorption von MB an PL- bzw. PR-Biomasse) überein, die mit dem Freundlich-Adsorptionsisothermenmodell berechnet wurden, um die Art der physikalischen Bindung zwischen MB und dem Adsorbens anzuzeigen54. Eine der häufigsten physikalischen Bindungen ist die Dipol-Dipol-Wechselwirkung, die aufgrund der Existenz positiver Zentren am Schwefelatom von MB und positiver Zentren an den Sauerstoffatomen der Hydroxylgruppen, die die Pflanzenoberfläche anreichern, wahrscheinlich vorherrscht (wie aus gezeigt). IR-Spektren). Das Schema in Abb. 10 veranschaulicht diese Art von Attraktionen. Um die Art der vorherrschenden physikalischen Wechselwirkung genau bestimmen zu können, sind weitere chemische Analysen und Materialcharakterisierungen erforderlich.

Plausibler Adsorptionsmechanismus für die Entfernung von MB durch die Biomasse von V. cuspidata. Die grünen gepunkteten Linien stellen die physikalischen Dipol-Dipol-Wechselwirkungen zwischen MB und der Pflanze dar.

Um den Massentransfer von MB zur Sorptionsoberfläche zu beschleunigen, wurde anschließend der Einfluss der Schüttelgeschwindigkeit, einem hydrodynamischen Parameter, untersucht. Noubactep et al. untersuchten zuvor den Einfluss einer Schüttelgeschwindigkeit zwischen 0 und 300 min−1 auf die Adsorption von MB auf Eisenschrott (Fe0), körniger Aktivkohle (GAC) und Tiefsee-Manganknollen (MnO2)24. Während Experimente ohne Schütteln bis zu 50 Tage dauerten, dauerten Experimente unter Schütteln weniger als einen Tag. Ihre Ergebnisse legen nahe, dass 50 min-1 die optimale Schüttelgeschwindigkeit für den erleichterten Stofftransfer und die höchste MB-Verfärbung ohne Beschädigung oder Auflösung des Sorptionsmaterials ist. Schütteln ist ein wesentlicher Faktor, der die Bombardierung zwischen Adsorbat und aktiven Stellen auf dem Adsorbens beeinflusst. Physikalisch gesehen gibt es zwei Arten von Stoffübergangswiderständen: äußere und innere. Die äußere Ursache ist auf die äußere Diffusion zwischen Lösung und Adsorptionspartikeln zurückzuführen, während die innere auf die Diffusion innerhalb der Partikel zurückzuführen ist. Eine Änderung der Schüttelgeschwindigkeit führt zu keiner großen Änderung der Entfernungseffizienz75. Dies ist ein Indikator für den vernachlässigbaren Effekt des externen Stoffübergangswiderstands (externe Diffusion) bei diesen Schüttelgeschwindigkeiten.

Einer der wichtigsten Parameter, der die Adsorptions- und Desorptionsraten von Metallionen und organischen Farbstoffen beeinflusst, ist die Betriebstemperatur. Hohe Temperaturen beschleunigen beides kinetisch und erleichtern so das schnelle Erreichen des Gleichgewichts bei hohen Gleichgewichtskonstanten. Der Stoffübergang des Adsorbats von/zur Massenlösung wird bei erhöhten Temperaturen ebenfalls verbessert. Darüber hinaus folgen die Adsorptions-/Desorptionsprozesse den Gleichgewichtsbeschränkungen, und eine Erhöhung der Temperatur würde basierend auf dem Prinzip von Le Chatelier eine Richtung auf Kosten der anderen begünstigen. Thermodynamisch sind Adsorptionsprozesse immer exotherm, was eine Verstärkung des Desorptionsprozesses bei erhöhten Temperaturen erforderlich macht, wodurch die Adsorptionsaufnahme verringert wird. Es ist auch bekannt, dass durch eine Erhöhung der Temperatur die Viskosität der Adsorbatlösung abnimmt und die Bewegung der Farbstoffpartikel zunimmt. Die leichte Änderung der „hohen“ Adsorptionsrate innerhalb des breiten getesteten Temperaturbereichs (20–50 °C) weist auf die geringeren wirtschaftlichen Kosten der Anforderungen des Adsorptionsprozesses hin103. Dementsprechend kann die adsorbierende Biomasse von V. cuspidata beträchtliche Mengen an Farbstoffen bei verschiedenen Temperaturen entfernen, was ein wirksames Adsorptionsmaterial darstellt.

Die Wasserstoffionenkonzentration (pH) einer Lösung hat einen erheblichen Einfluss auf den Adsorptionsprozess. Der pH-Wert beeinflusst die Ionisierung des Farbstoffmoleküls sowie die Ladung funktioneller Gruppen auf den Adsorptionsmaterialien105. Im untersuchten Bereich der Wasserstoffionenkonzentration zeigten unsere Ergebnisse in Abb. 9, dass die Adsorptionskapazität des Rhizompulvers im leicht sauren Medium (pH 6) höher war, während Blattpulver im leicht basischen Medium (pH 8) eine höhere Kapazität aufwies ). Der Unterschied in den günstigen Adsorptions-pH-Werten zwischen Rhizom- und Blattpulvern von V. cuspidata ist wahrscheinlich auf die unterschiedliche chemische Zusammensetzung und die Ladungen im aktiven Zentrum jedes Adsorptionsmaterials zurückzuführen. In einem sauren Medium sind die positiv geladenen Adsorptionsstellen größer und größer als die negativ geladenen Stellen. Im Gegensatz dazu ist im Basismedium die Zahl der negativ geladenen Stellen größer als die der positiven106. Der normale pH-Wert natürlicher Umgebungen variiert von leicht sauren bis leicht alkalischen Medien, was ideale Adsorptionsbedingungen für V. cuspidata-Pulver bietet107.

Die trockene Biomasse von V. cuspidata-Rhizomen, einschließlich oberirdischer Stängel und Blätter, könnte als effizientes Material bei der Phytoremediation von MB-Farbstoff aus industriellen Quellen verwendet werden, der Gewässer kontaminiert. Für 0,1 g/L MB wurde in 35 Minuten eine Entfernungseffizienz von bis zu 97 % erreicht. Eine Erhöhung der Pflanzendosis erhöhte die Adsorptionsaufnahme in hoher Abhängigkeit von der anfänglichen MB-Konzentration. Die experimentellen Daten konnten perfekt in das Temkin-Isothermenmodell eingepasst werden, wo die Energieparameter auf die physikalische Wechselwirkung zwischen der Pflanzenbiomasse und dem MB-Farbstoff schließen ließen. Weitere Untersuchungen zu den optimalen Einstellungen und Packungseigenschaften der Pflanzenpulver für industrielle Zwecke sollten durchgeführt werden.

Alle während dieser Studie generierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

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Die Autoren danken Frau Menna Rashad und Frau Ahlam Zaki für ihre Unterstützung in den frühen Phasen der Durchführung der Adsorptionsexperimente.

Open-Access-Finanzierung durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB).

Abteilung für Botanik und Mikrobiologie, Universität Kairo, Gizeh, 12613, Ägypten

Hossam EA Awad

Chemieabteilung, Fakultät für Naturwissenschaften, Universität Kairo, Kairo, 12613, Ägypten

Ahmed M. Mohammad

Abteilung für Botanik und Mikrobiologie, Helwan-Universität, Kairo, 11795, Ägypten

Emad A. Farahat

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Alle Autoren haben sich kritisch an den Entwürfen beteiligt und die endgültige Freigabe zur Veröffentlichung erteilt.

Korrespondenz mit Ahmad M. Mohammad.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Awad, HEA, Mohammad, AM & Farahat, EA Mögliche Verwendung von Trockenpulver von Vossia cuspidata (Roxb.) Griff. Rhizome und Blätter in der Methylenblau-Farbstoffsanierung. Sci Rep 13, 11073 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-37987-0

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Eingegangen: 26. Januar 2023

Angenommen: 30. Juni 2023

Veröffentlicht: 08. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-37987-0

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